Старанні заняття природничими науками здобули йому дружбу Банкса, за рекомендацією якого він був призначений ботаніком в експедиції, відправленої в 1801 році на кораблі «Інвестігейтор» (англ. Investigator) під начальством капітана Флиндерса для дослідження берегів Австралії. Разом з художником Фердинандом Бауером він відвідав деякі частини Австралії, потім Тасманію і острова Бассова протоки. Найбільше його цікавили флора і фауна цих країн.
У 1805 році Броун повернувся в Англію, привізши з собою близько 4 000 видів австралійських рослин, безліч птахів і мінералів для колекції Банкса; він витратив кілька років на обробку цього багатого матеріалу, якого ще ніхто ніколи не привозив з далеких країн. Призначений сером Банксом бібліотекарем його дорогого зборів природно-історичних творів, Броун видав книгу «Prodromus florae Novae Hollandiae» (Лондон, 1810), яку Окен надрукував в «Isis», a Неес фон Езенбек в Нюрнберзі в 1827 році видав з додатками. Ця зразкова робота заснувала новий напрямок географії рослин (фітогеографії).
З нової точки зору він розглядав рослинний світ в «General remarks on the Botany of Terra Australis» (Лондон, 1814) і в своєму пізнішому творі про розподіл рослинних сімейств в Австралії виявив всю глибину своїх поглядів на природу. Пізніше він оприлюднив ще «Supplementum primum florae Novae Hollandiae» (Лондон, 1830), матеріалом для якого послужили гербарії. зібрані новітніми дослідниками.
Він становив також відділи ботаніки в донесеннях Росса. Паррі і Клаппертон. мандрівників по полярним країнам, допомагав хірургу Річардсона. зібрав багато цікавого під час подорожі з Франкліном; поступово описав гербарії, зібрані Горсфільдом (Horsfield) на Яві в 1802-1815 роках, Оудні і Клаппертон в Центральній Африці. Крістіаном Смітом, супутником ТАККА - під час експедиції за течією Конго.
Член Лондонського королівського товариства (з 1810 року). З 1810 по 1820 рік Роберт Броун завідував Ліннеївського бібліотекою і великими колекціями свого покровителя Банкса, президента Лондонського королівського товариства. У 1820 році він став бібліотекарем і зберігачем ботанічного відділення Британського музею. куди після смерті Банкса були передані колекції останнього. Завдяки цим зібранням і бібліотеці і тій масі рослин найрізноманітніших країн, який він завжди був оточений, Броун був найкращим знавцем рослин.
Природна система багато чим йому зобов'язана: він прагнув до можливо більшої простоті як в класифікації, так і в термінології, уникав будь-яких непотрібних нововведень; дуже багато зробив для виправлення визначень старих і встановлення нових сімейств. У своїй класифікації вищих рослин він розділив покритонасінні і голонасінні рослини.
Заслуги Роберта Броуна в ботаніці були очевидні, і в 1849 році він став президентом Ліннєєвського в Лондоні. де служив науці до 1853 року.
Роберт Броун похований на кладовищі Кенсан-Грін (англ. Kensal Green Cemetery) в Лондоні.